本發明涉及一種鎳鋅鐵氧體-多壁碳納米管-環氧樹脂復合材料、其制備方法、復合體及其制備方法。該鎳鋅鐵氧體-多壁碳納米管-環氧樹脂復合材料包括鎳鋅鐵氧體、多壁碳納米管和環氧樹脂,鎳鋅鐵氧體包覆多壁碳納米管形成復合粉體,復合粉體與環氧樹脂混合。鎳鋅鐵氧體具有較高的磁導性能,多壁碳納米管具有良好機械性能和電性能,碳納米管能夠緩解了Ag、Cu顆粒加入帶來的介電損耗增加的負面作用,且不影響復合體系的磁導率。多壁碳納米管的加入能夠在保證磁導率的前提下,一定程度地提高了介電常數,使得該鎳鋅鐵氧體-多壁碳納米管-環氧樹脂復合材料的磁導率較高、介電常數較高。