[00031801]醫藥中間體或天然產物中一些雜環化合物的綠色構筑
技術詳細介紹
本項目研究擬利用烯胺酮的反應特性，篩選適當堿促使其發生串聯反應；開發含有內置氧化劑或具有氧化還原活性底物的C-H官能團化反應體系，通過過渡金屬催化碳－氫鍵活化，合成出多種具有特定生物活性和材料特性的雜環化合物。一鍋合成吡咯、呋喃、噻吩和吡啶衍生物。本項目研究可實現：（1）通過底物設計和對烯醇異構化得到的烯醇部分進行捕獲，得到多種含有氧氮的雜環化合物。另外，在烯胺酮氮原子上引入炔丙基，捕獲烯醇，得到高活性的氧氮雜卓中間體，可作為串聯反應的關鍵中間體，與多種親核試劑反應，從而制備多種雜環化合物。（2）分別利用氮氧化合物和過氧化合物的N→O和過氧基團可做誘導基和氧化劑的性質，實現過渡金屬催化無外加氧化劑的脫氫偶聯反應，發展合成氮雜環、亞胺、胺、內酯、內磺酰酯、酚、羧酸等衍生物的綠色、高效反應體系。（3）利用二茂鐵的氧化-還原活性，以分子氧為輔助氧化劑，開發出高效、溫和、環境友好的催化體系，基于過渡金屬催化C-H鍵活化-偶聯反應合成二茂鐵衍生物，包括二茂鐵并雜環化合物；借助手性配體，或在底物中引入手性元素，合成具有平面手性的二茂鐵衍生物，解決多年來困擾合成化學家的棘手問題，豐富二茂鐵化合物種類，使二茂鐵衍生物在藥物、材料、有機合成等方面得到更廣泛的應用。項目的研究不但為合成高附加值有機化合物提供高效、簡便的合成方法，所合成的產品大都具有生物活性的生物活性分子、重要藥物中間體或天然產物核心骨架，具有廣泛的應用前景。
